Die Bibliotheca Bipontina, wie sie heute besteht, vereinigt mehrere unterschiedliche Büchersammlungen in sich.
Ihre Wurzeln reichen auf die Gründung der fürstlichen Landesschule in Hornbach durch Herzog Wolfgang (1559) zurück. Für diese hervorragende Schule errichtete der Landesherr sogar eine eigene Bibliothek mit dem für jene Zeiten beträchtlichen Bestand von etwa 750 Bänden.
Die bedeutenden fürstlichen Büchersammlungen von Johann I. und Johann II. in Zweibrücken gingen im Dreissigjährigen Krieg und 1677 in Folge der Reunionskriege weitestgehend verloren. Damit besaß Zweibrücken bis zum Beginn des 18.Jahrhunderts keine nennenswerte Bibliothek.
Erst nach dem Aussterben der Zweibrücker Hauptlinie, der die von Pfalzgraf Karl gestiftete Birkenfelder in der Regentschaft folgte, erlebte das Bibliothekswesen der Residenz eine neue Blüte.
 

Die Birkenfelder Bibliothek wurde im 18. Jahrhundert nach Zweibrücken gebracht, ausgebaut und sogar wissenschaftlich Interessierten zugänglich gemacht. - Christian IV. widmete sich dieser herzoglichen sowie der Schul-Bibliothek in vorbildlicher Weise. Ein fester Bibliotheksetat wurde eingeführt, der Gelehrte Crollius zum Bibliothekar ernannt. Auch die berühmte Klassiker-Ausgabe, die Editiones Bipontinae, entstand in diesem Umfeld.
Es existierten zu jener Zeit zudem eine Kameralbibliothek und die Privatbibliotheken der Herzöge, die spätere `Karlsbergbibliothek´, die heute in Bamberg aufbewahrt wird.
Der bedeutende Grundstock jener fürstlichen Sammlung aber, der heute, nachdem er die Französische Revolution und zwei Weltkriege überdauert hat, den musealen Altbestand der Bibliotheca Bipontina ausmacht, ist die Büchersammlung des Birkenfelder Pfalzgrafen Karl.

Das Wachsen von Karls Bibliothek läßt sich an Hand der Provenienzeinträge in den einzelnen Bänden recht gut nachvollziehen. Pfalzgraf Karl hatte die Angewohnheit, in alle ihm eigenen Bücher zumindest seinen Namen und das Kauf- bzw. Geschenkdatum einzutragen. Oft fehlte auch einer seiner Wahlsprüche nicht. Auch Geschenke lassen sich so vermittels entsprechender Aufschriften leicht zuordnen. 

1569 -  1573  

Pfalzgraf Karl bekommt seine ersten Bücher,  vorwiegend theologische Werke, geschenkt.

1573 ff

Erweiterung der Büchersammlung am kursächsischen Hof in Dresden durch Kauf und großzügige Geschenke theologischer und literarischer Werke, vorwiegend in lateinischer Sprache. Die eindeutig lutherische Orientierung des Pfalzgrafen zeigt sich bereits im Aufbauseiner Bibliothek. - Besonders  wertvoll sind in dieser Zeit prachtvolle Einbände aus der Werkstatt des für sein Handwerk Maßstäbe setzenden Hofbuchbinders Jakob Krause.

1577 ff

Während seines Studiums und Rektorats in Heidelberg wird die Bibliothek, wohl in Vorbereitung auf Karls zukünftige Rolle als Landesvater, vorwiegend um rechtswissenschaftliche  Literatur erweitert. Theologische Tagesfragen, vorwiegend die Auseinandersetzungen zwischen Lutheranern und Reformierten machen den Inhalt eines großen Teils der Bibliothek aus.

1584

Vermehrung der Bibliothek im Jahr der Gründung der Residenz in Birkenfeld durch Übernahme von Büchern des 1583 verstorbenen Kurfürsten Ludwig VI. von der Pfalz.

1585

Kurfürstin Anna von Sachsen schenkt Karl eine kostbare elfbändige bei Jakob Krause gebundene deutsch-lateinische Bibelausgabe "in mütterlichem Wohlwollen".

1586ff

Beträchtliche Bibliothekserweiterungen durch Bücherkauf bei den Messen in Frankfurt am Main, Bücherversteigerungen, Ankauf von Privatbibliotheken und Autorengeschenke.

1597

Die Bibliothek des verstorbenen Friedrich von Parkstein wird unter den Brüdern aufgeteilt.

1600

Pfalzgraf Karl hinterläßt bei seinem Tod eine ansehnliche Büchersammlung, die er offensichtlich noch erweitern wollte. Lange nach seinem Tod treffen noch von ihm bestellte Bücher ein.In seinem Testament macht Pfalzgraf Karl seinen Erben die Pflege und Erweiterung der Bibliothek zur Pflicht und bestimmt "die Bibliothek bey der Graffschafft Sponheim (zu) lassen".

(Literatur: Svensson, Lars: Die Bibliotheca Bipontina. Beiträge zu ihrer Geschichte. Phil. Diss. Mainz 1999)